

“類(lèi)腐殖質(zhì)”(Humic Like Substances, HULIS)是一類(lèi)成分復(fù)雜的有機(jī)混合物,是氣溶膠中水溶性有機(jī)質(zhì)的重要組成部分,廣泛存在于大氣環(huán)境中。由于具有較強(qiáng)的吸光性和吸濕性,HULIS參與多種大氣過(guò)程,如云凝結(jié)核的形成、太陽(yáng)光吸收和散射等,對(duì)區(qū)域氣候和人體健康等有著重要影響,已成為大氣科學(xué)研究的熱點(diǎn)之一。氣溶膠中的HULIS來(lái)源廣泛,其中生物質(zhì)燃燒排放被認(rèn)為是大氣中HULIS最主要的一次源。在我國(guó),煤燃燒排放對(duì)氣溶膠污染的貢獻(xiàn)很大,但對(duì)于煤燃燒排放HULIS的了解比較缺乏?;谏鲜鲈?,近期,中國(guó)科學(xué)院廣州地球化學(xué)研究所彭平安課題組副研究員宋建中等利用超高分辨率的傅里葉變換離子回旋共振質(zhì)譜儀(FT-ICR MS)系統(tǒng)研究了生物質(zhì)和煙煤燃燒排放水溶性HULIS的分子組成和特征,并探討了不同燃燒源對(duì)大氣HULIS的影響。
該研究發(fā)現(xiàn),燃燒源水溶性HULIS是一類(lèi)有機(jī)大分子的混合物,m/z分布范圍在150-700,并且在m/z= 150-400范圍強(qiáng)度最高。這與大氣氣溶膠、雨水和云水中水溶性有機(jī)物分子量范圍相似,表明了生物質(zhì)和煤燃燒都是大氣水溶性HULIS的重要來(lái)源。根據(jù)每個(gè)負(fù)離子的豐度,得到了不同物質(zhì)燃燒排放HULIS的平均分子式為C15.4H18.4O6.16N0.38S0.06(玉米秸稈)、C16.1H17.7O6.44N0.58S0.06(水稻秸稈)、C19.4H23.9O4.89N0.26S0.10(馬尾松枝)和C14.1H15.2O4.75N0.23S0.48(煙煤)。與環(huán)境樣品相比,煤煙HULIS中含有相對(duì)較多的含S化合物,表明了煤燃燒排放可能是大氣HULIS含硫成分的重要來(lái)源。
雖然不同燃燒源HULIS均由CHO、CHON、CHOS和 CHONS等化合物組成,但不同的HULIS表現(xiàn)出各自的特點(diǎn)。生物質(zhì)燃燒排放HULIS含有較多的CHON化合物,并且?guī)缀跛谢衔锒硷@示氧-氮比(O / N)≥3表明了這些CHON化合物主要由硝基化合物(-NO2)和有機(jī)硝酸鹽(-NO3)組成(圖1)。煤燃燒排放HULIS則具有較多的具有較高不飽和度的含硫化合物(CHOS和CHONS),含硫組分可占總分子數(shù)的48%,暗示著對(duì)大氣污染的重要影響。在煤煙CHOS化合物中,超過(guò)91%的CHOS化合物的O/S比率大于4,并且大部分CHOS的化合物的DBE值等于或大于4,表明了芳香有機(jī)硫酸酯結(jié)構(gòu)的大量存在。在CHONS化合物中(圖2),31.6%的CHONS分子式有七個(gè)或更多的O原子,意味著這些CHONS化合物包含一定量的含硝基氧的有機(jī)硫酸酯物質(zhì)。
綜合來(lái)看,這項(xiàng)工作提供了有關(guān)生物質(zhì)和煤炭燃燒排放的HULIS的分子結(jié)構(gòu)特征的信息,對(duì)于人們更好地理解燃燒排放對(duì)大氣HULIS以及棕色碳的影響具有重要的意義。
該研究工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(41390240, 41705107, 41473104)的資助,相關(guān)成果發(fā)表在國(guó)際期刊Environmental Science & Technology上。(生物谷Bioon.com)
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